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李振教授团队:纯有机室温磷光与三重态激基缔合物关系揭秘
发布者:杨杰 发布时间:2022-05-31

有机光电材料因其在显示、防伪和传感等领域的潜在应用受到了广泛关注。为了设计和开发出更加智能的光电功能材料,厘清其内部机理,特别是材料结构与性能之间的关系就显得尤为重要。改变分子结构是调节相应光电性质的最直接方式,然而,仍有一些光物理现象是分子科学无法解释的,比如:同质多晶产生不同的发光性质,激基缔合物导致的发光红移等。以芘分子为例,相比于溶液态,其在聚集态下会产生红移的激基缔合物荧光发射,即单线态激基缔合物,这与其聚集态下形成的基于强π-π相互作用的分子二聚体密切相关(图1)。在有机室温磷光体系中也存在类似的现象,具有不同作用方式的二聚体也多有报道。然而,分子二聚体在有机室温磷光中的确切作用是什么呢?在此过程中是否也有三重态激基缔合物的产生呢?

图1.分子科学向聚集态科学的转变(上)和化合物的单体和二聚体磷光行为(下)

为了回答上述问题,李振教授团队通过合理的分子设计成功建立了一个理想模型:将两个氧化吩噻嗪单元通过不同长度的烷基链连接起来,合成了八个目标化合物(图1)。由于烷基链的调节作用,目标化合物的两个吩噻嗪单元在晶态下形成了不同程度的双边π-π堆积,从而使基于单分子和三重态激基缔合物的室温磷光能够同时产生于同一个分子晶体中,并可被清晰地分辨出来。实验结果表明,在晶体中,双边氧化吩噻嗪单元均通过强π-π相互作用形成二聚体的化合物会产生纯三重态激基缔合物发光,而对于仅有单边强π-π堆积或双边π-π堆积都较弱的化合物则会表现出基于单分子和三重态激基缔合物的双磷光发射。因此,通过这一理想模型的建立,研究人员获得了三重态激基缔合物存在于纯有机室温磷光的直接证据,极大地促进了分子聚集态科学的发展。

相关研究结果以“Direct demonstration of triplet excimer in purely organic room temperature phosphorescence through rational molecular design”为题发表在《Light: Science & applications》期刊。足球分析看盘软件2021级博士研究生刘振江为本文第一作者,共同通讯作者为杨杰副研究员、唐本忠院士和李振教授。

论文地址:

https://www.nature.com/articles/s41377-022-00826-4

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